Bỏ ngoài tai những lời chỉ trích và dèm pha về việc một ca sĩ lấn sân sang diễn xuất, IU dần chứng minh rằng ngoài việc là một trong những nghệ sĩ solo thành công nhất, cô còn là một diễn viên tài năng. Mỗi vai diễn của cô đều khiến khán giả yêu mến bởi khả năng dẫn dắt cảm xúc tinh tế và sự nhập vai xuất sắc.
Vai diễn đầu tay của Lee Ji Eun là trong vai Kim Pil Sook – một cô gái có tài năng âm nhạc xuất sắc nhưng bị ngó lơ bởi ngoại hình quá khổ của mình trong “Dream High”. Dù không phải là tuyến nhân vật trung tâm, nhưng Kim Pil Sook vẫn được biên kịch xây dựng bài bản, một cô gái dù bị miệt thị ngoại hình vẫn đem lòng nhiệt huyết với âm nhạc, sẵn sàng vì chàng trai mình yêu thích mà chịu cực khổ giảm cân.

Thời điểm đó, IU bị khán giả đánh giá diễn xuất thiếu tự nhiên, biểu cảm gượng gạo và còn mang dáng dấp của một ca sĩ thử sức diễn xuất. Tuy nhiên, nếu nhìn nhận công bằng, cô đã thành công khắc họa một Kim Pil Sook trong sáng, ngây thơ cùng màn tung hứng ăn ý với bạn diễn Jason (Woo Young), cho thấy một IU cố gắng hóa thân thành nhân vật dù diễn xuất vẫn còn hạn chế. Tờ Metro chia sẻ về IU: “Mặc dù ngoại hình nhỏ bé hơn so với các bạn diễn, nhưng cô đã thể hiện kỹ năng diễn xuất ổn định với vai diễn đầu tiên”. Hơn nữa, IU còn cho thấy tinh thần cống hiến khi chấp nhận hóa trang thành cô nàng béo phì – điều mà hiếm một thần tượng nào dám làm lúc bấy giờ.
Trong bộ phim “Moon Lovers: Scarlet Heart Ryeo” (được chuyển thể từ tác phẩm kinh điển “Bộ Bộ Kinh Tâm” của Trung Quốc), IU đảm nhận vai Hae Soo, một cô gái hiện đại xuyên không và bị cuốn vào vòng xoáy quyền lực ở triều đại Goryeo. Vốn dĩ trong tác phẩm gốc, đây không phải là một vai diễn dễ dàng, và được Lưu Thi Thi thể hiện một cách thành công. Vì thế, đây chính là vai diễn đầy thử thách đối với IU, đòi hỏi sự chuyển biến tâm lý phức tạp, từ một thiếu nữ hồn nhiên đến một người phụ nữ chịu nhiều đau khổ, dằn xé bởi tình yêu, các mối quan hệ xung quanh và những âm mưu chính trị mà cô bị cuốn vào.

Tại thời điểm phát sóng, IU nhận ý kiến trái chiều về lối diễn xuất một màu, không thể hiện được nội tâm của nhân vật. Nhưng khi cuộc đời của Hae Soo dần chuyển sang giai đoạn tiếp theo, IU đã có màn nhập vai hoàn hảo, từ ánh mắt buồn bã, nội tâm giằng xé cùng sự cam chịu đầy ám ảnh bởi những mất mát và đau thương. Chẳng hạn như sự phấn khích của một người phụ nữ dao động trước tình yêu, những lời nói chân thành an ủi trái tim Wang So và Wang Wook. Đặc biệt, trong tập 11, IU thể hiện cảm xúc của Hae So trong tình huống cực đoan bằng cả cơ thể, chạm đến trái tim người xem.
Năm 2018, IU tiếp tục chinh phục khán giả qua nhân vật Lee Ji An trong “My Mister”. Cô vào vai một cô gái trẻ sống trong nghèo khó, bị cuộc đời vùi dập nhưng vẫn kiên cường chống chọi. Đây là vai diễn nặng nề về tâm lý nhất mà IU từng thực hiện, nó không còn đòi hỏi một diễn xuất có thể lay động được khán giả nữa, mà còn phải tạo nên sự sâu sắc cho nhân vật thông qua sự đau khổ, tuyệt vọng. Mà tất cả chúng phải ẩn mình bên trong một Ji An lạnh lùng, bất cần.

Như từ trước đến nay, IU vẫn luôn khiến nhiều người nghi ngờ về khả năng diễn xuất của mình. Dẫu vậy, chỉ sau vài tập, cô đã khiến khán giả phải thay đổi suy nghĩ. Không cần những cảnh khóc bi lụy, những màn gào thét điên cuồng, IU chinh phục người xem bằng ánh mắt trống rỗng, giọng nói nhẹ nhàng nhưng đầy ám ảnh. Cảnh Ji An lặng lẽ nghe lén đồng nghiệp, hay khoảnh khắc cô ngồi trong bối tối với khuôn mặt vô cảm đã lột tả trọn vẹn nét cô độc của nhân vật này.
Tờ Sisa Journal từng viết về diễn xuất của IU: “Thông thường, một ngôi sao đảm nhận một vai diễn như vậy khó tránh những lời chỉ trích cho rằng vai diễn này rất khó diễn và gượng gạo. Nhưng trong tác phẩm này, cô lại cho người xem cảm nhận được một cô gái thống khổ là như thế nào, nó trở nên thuyết phục hơn, và người xem cảm thấy được an ủi khi đồng cảm với quá trình chữa lành của Lee Ji An.”
Tiếp tục với thế mạnh của mình, nhưng với một sự đổi mới, IU trở thành bà chỉ Jang Man Wol mê tiền, tính cách khó chịu nhưng luôn mang trong mình nỗi hận thù ngàn năm trong “Hotel Del Luna”. Đây không chỉ là vai diễn giúp IU khẳng định tên tuổi, mà còn là minh chứng rõ ràng nhất cho sự trưởng thành trong diễn xuất của cô.

Một Jang Man Wol đầy rẫy tổn thương và cô độc sống trong lớp vỏ bọc kiêu hãnh, lạnh lùng với những tấm áo sặc sỡ. IU đã cho thấy được sự mâu thuẫn này thông qua ánh mắt linh động, sắc sảo, từng cử chỉ kiêu kỳ nhưng cũng đầy u uất. Chẳng cần những biểu cảm thái quá, cô thể hiện chiều sâu của nhân vật bằng những khoảnh khắc lặng lẽ, ánh mắt đỏ rực khi chứng kiến người mình thương bị sát hại, người mình cảm mến tự sát bằng lưỡi kiếm của mình, thậm chí trong phân cảnh biết được kẻ thủ của mình là vị khách đầu tiên vẫn ở bên cạnh cô. IU vẫn giữ được sự tiết chế, tạo nên cảm xúc tinh tế mà đầy day dứt cho người xem.
IU vốn dĩ có một đôi mắt cực kỳ phù hợp với cảm xúc đau buồn. Nên khi “When Life Gives You Tangerines” vừa lên sóng, IU lập tức được khán giả vỗ tay khen ngợi bởi những phân cảnh giàu cảm xúc. Ae Sun – từ một cô gái buộc phải bươn chải từ nhỏ vì mẹ mất sớm, không muốn ở lại làng quê nhưng vì tình yêu quá lớn với Gwan Sik (Park Bo Gum), cô chấp nhận ở lại, tin tưởng giao phó cuộc đời mình cho anh.

Chẳng phải là một chuyện tình lãng mạn, “When Life Gives You Tangerines” lại nói lên sự khắc nghiệt của cuộc đời qua những sự việc mất mát, lồng ghép những giá trị nhân văn cũng như chút hơi ấm vẫn còn tồn tại trên đời. IU “sắm” vai Ae Sun đã xuất sắc thể hiện được điều này, cô không cần thể hiện quá nhiều, chỉ với một ánh mắt lúc cương trực, lúc ngậm đắng nuốt cay bởi những sự xem thường của gia đình chồng, lúc phản kháng vì chồng nhưng lại lo sợ tương lai sau này hai người sẽ sống như thế nào. Thậm chí, trong những tập phim mới nhất, khoảnh khắc lao mình ngoài mưa bão vì lo cho những đứa con của mình, hay một ánh mắt vô hồn, không chấp nhận sự thật đứa con trai út đã mất.
Theo tờ Nate nhận định: “Cô đã truyền tải cảm xúc của nhân vật một cách trọn vẹn thông qua biểu cảm khuôn mặt tinh tế. Diễn xuất giàu cảm xúc và sâu sắc trong phân cảnh ‘tôi nghĩ mẹ đang khóc’ đã gây được tiếng vang lớn.”
Tất cả đã khiến vai diễn này của IU trở nên ám ảnh hơn bất kỳ vai diễn nào trước đây. Đồng thời, một lần nữa khẳng định sự nỗ lực của mình với nghệ thuật thứ bảy, cô không còn là một ca sĩ với hàng ngàn người hâm mộ mà còn là một diễn viên thực lực của nền điện ảnh Hàn Quốc.